روش شبیه‌ سازی ذخیره‌ سازی گاز هیدروژن در نانولوله‌ سیلیکون کاربید

مقاله روش شبیه‌ سازی ذخیره‌ سازی گاز هیدروژن در نانولوله‌ های سیلیکون کاربید، تئوری تابعی چگالی (DFT) یک ابزار ارزشمند برای محاسبه انرژی های جذب به سمت طراحی مواد برای ذخیره سازی هیدروژن مایع است. با این حال، نیروهای پراکندگی که در نظریه محلی/نیمه محلی وجود ندارند، مشخص نیست که چگونه در نظر گرفتن تعاملات واندروالس (vdW) بر چنین محاسباتی تأثیر می گذارد. برای اولین بار، ما از انتشار مونت کارلو (DMC) برای ارزیابی ویژگی‌های جذب یک مولکول هیدروژن بر روی یک نانولوله سیلیکون کاربید (H2-SiCNT) صندلی (5،5) استفاده کردیم که از جم شیمی دانلود کی کنید.

محققان کارایی ذخیره‌سازی هیدروژن در نانولوله‌ های سیلیکون کاربید را شبیه‌سازی کردند. این روش آن‌ها دقت بالاتری نسبت به روش‌های پیشین داشت. آن‌ها به‌ منظور یافتن راه حلی برای این سوال، نانولوله‌های سیلیکون-کاربید، یکی از مطلوب‌ترین مواد برای ذخیره هیدروژن را مورد تجزیه و تحلیل قرار دادند. آن‌ها با استفاده از یک روش محاسباتی به نام انتشار مونت کارلو (DMC)، مدلی را طراحی کردند که هنگام تقلید از ذخیره هیدروژن در نانولوله‌های سیلیکون-کاربید، نیروهای واندروالس را در نظر می‌گرفت.
اکثر مدل‌ های رایح به برهم‌کنش بین نانولوله‌های سیلیکون-کاربید و هیدروژن به‌طور کلی می‌پردازند، اما روش انتشار مونت کارلو از قدرت ابرکامپیوتر برای بازسازی مکانیسم برهم‌کنش به‌صورت واقعی با پیروی از پیکربندی الکترون‌های جداگانه استفاده می‌کند. این مدل دقیق‌ترین روش پیش‌بینی تاکنون است.

Abstract: Density functional theory (DFT) is a valuable tool for calculating adsorption energies toward designing materials for hydrogen storage. However, dispersion forces being absent from the local/semi-local theory, it remains unclear as to how the consideration of van der Waals (vdW) interactions affects such calculations. For the first time, we applied diffusion Monte Carlo (DMC) to evaluate the adsorption characteristics of a hydrogen molecule on a (5,5) armchair silicon-carbide nanotube (H2-SiCNT). Within the DFT framework, we benchmarked various exchange-correlation functionals, including those recently developed for treating dispersion or vdW interactions. We found that the vdW-corrected DFT methods agree well with DMC, whereas the local (semilocal) functional significantly over (under)-binds. Furthermore, we fully optimized the H2-SiCNT geometry within the DFT framework and investigated the correlation between the structure and charge density. The vdW contribution to the adsorption was found to be non-negligible at ∼1 kcal/mol per hydrogen molecule, which amounts to 9–29% of the ideal adsorption energy required for hydrogen storage applications.